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        活性炭國家專精特新“小巨人”企業活性炭產學研合作

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        活性炭吸附洗地廢水中的多溴聯苯醚
        文章作者:韓研網絡部 更新時間:2022-9-13 15:45:30

          活性炭吸附洗地廢水中的多溴聯苯醚

          多溴二苯醚(PBDEs)是一類廣泛存在于環境中的持久性有機污染物,在水、大氣、土壤和電子垃圾拆解區等多種環境介質中被廣泛檢測。土壤清洗是處理被電子垃圾污染的土壤的潛在技術,但產生的洗土廢水中會含有多溴二苯醚和大量的表面活性劑,對環境有害,因此PBDEs的處理和表面活性劑的回收利用是洗土應用的關鍵;钚蕴渴翘幚碛袡C廢水的常用吸附劑,其發達的孔隙結構、巨大的比表面積和豐富的表面官能團使其具有優異的吸附性能,因此選擇硬度和強度更高的活性炭作為吸附劑更為實用。本次以高硬度和高強度的椰殼活性炭作為吸附劑,處理模擬洗地廢水中的多溴聯苯醚。

          活性炭的理化性質分析

          活性炭的表面形貌、元素組成和孔隙特征如圖1所示。SEM結果表明,活性炭表面粗糙多孔,孔隙結構和尺寸多樣,并含有一定量的灰分。X射線能量色散譜儀(EDS)結果表明,活性炭主要由元素C和O組成,含量分別為95%和5%,表明GAC主要以碳結構形式存在,含有一定量的含氧官能團;钚蕴康牡-解吸等溫線呈IV型,形成H1滯后回線。結合孔徑分布曲線可以看出,結構中既有微孔又有中孔;钚蕴康钠骄讖綖2.31nm,表現出優異的吸附潛力。

          圖1:活性炭的SEM(a1,a2)、EDS(b1,b2)、N2吸附-脫附等溫線(c)和孔徑分布(d)圖像。

          活性炭吸附各種PBDEs

          在實際污染場地,通常存在各種PBDEs,進一步研究了活性炭在洗脫液中對不同PBDEs的吸附特性;钚蕴繉Σ煌琍BDEs的吸附效果如圖2所示。結果表明,活性炭對五種PBDEs具有良好的吸附效果。隨著PBDEs中溴含量的增加,活性炭對PBDEs的吸附能力降低;這可能是因為低溴多溴二苯醚分子體積較小,更容易與吸附劑的吸附位點結合。綜上所述,活性炭對不同溴化度的PBDEs表現出良好的去除能力。

          圖2:活性炭對不同濃度PBDEs的吸附。

          循環回收

          為研究活性炭處理洗脫液后的循環利用性能,采用甲醇洗脫活性炭進行再生回用。如圖3所示,在三個回收-吸附循環中,活性炭的吸附量略有下降,活性炭的吸附量保持在103μmol/g以上,下降了25μmol/g(下降了19%);钚蕴勘憩F出良好的可回收性和可重復使用性,有利于實際應用。

          圖3:活性炭的重復使用。

          吸附前后的表征

          吸附是被吸附的污染物與材料表面之間的界面過程。為了探索吸附機理,首先用XPS研究了活性炭吸附4,4-二溴二苯醚(BDE-15)后表面化學結構的變化。如圖4a所示,活性炭中的主要元素為C和O,吸附前后C1s和O1s的峰位無明顯變化,說明吸附前后活性炭的化學成分和結構基本一致。相同;钚蕴苛芟匆禾幚砗,總譜圖中出現Br元素峰(圖4b),表明BDE-15成功吸附在活性炭上。吸附前,C1s光譜分為圖4中289.7、285.9和284.4eV三個峰c,分別對應C=O、C—O和C=C鍵,表明活性炭是由芳香苯環組成的碳骨架結構。O1s光譜在圖4d中分為535.18、530.86和532.67eV,分別對應于O-Fx、CO-O和OH-H鍵。結合C1s的峰,說明活性炭可能含有羰基、羥基、羧基、醚基等含氧官能團,這與EDS結果一致。吸附后C=C、C=O和OH鍵對應的峰變弱,表明它們參與了BDE-15的吸附,推測不飽和碳結構或BDE-15和活性炭的含氧官能團。

          圖4:吸附前后活性炭的XPS全光譜(a)、Br3d光譜(b)、C1s光譜(c)和O1s光譜(d)。

          DFT計算中的微觀機制

          為進一步研究PBDEs與活性炭之間的微觀相互作用機制,通過計算化學研究了活性炭結構模型與BDE-15之間的弱相互作用。根據表征結果,構建了以暈苯為基本結構的純碳結構模型,以及羧基、羥基、醛和醚取代的結構模型,模擬了活性炭的不飽和碳結構和含氧官能團結構。BDE-15和五種活性炭結構模型的靜電勢如圖5所示。BDE-15在其溴原子和氧原子附近顯示出負靜電勢,而在其他區域,尤其是在其氫原子附近,則顯示出正靜電勢。這是因為溴原子和氧原子的電負性大于碳原子,而氫原子的電負性最小。在Coronene的結構中,所有的碳原子都表現出負的靜電勢特征,而氫原子則表現出正的靜電勢特征。含氧官能團的引入增加了基團附近的正靜電勢面積和負靜電勢面積,屬于結構中極性最強的區域。根據正負靜電勢相互吸引的原理,BDE-15和活性炭結構模型可以形成多種復合構型?梢酝茰y,基團附近存在強靜電勢區使得BDE-15更容易與基團結合。

          圖5:BDE-15和不同結構活性炭在水溶液中的ESP圖。

          活性炭吸附洗地廢水中的多溴聯苯醚,我們以椰殼顆;钚蕴繛檠芯繉ο,研究了一種在洗土廢水中同時去除PBDEs和回收表面活性劑的有效吸附過程,并通過DFT計算分析了活性炭與PBDEs的微觀相互作用機理。結果表明,活性炭對BDE-15的吸附是一個吸附位點分布不均勻、官能團間相互作用的吸附過程。吸附速率受外部液膜擴散和顆粒內擴散控制。吸附過程中為負值,說明BDE-15的吸附過程是自發的。在最佳反應條件下,BDE-15的最大吸附量可達623.19μmol/g,大于以往研究中吸附劑的吸附量,回收率始終高于83%。天然共存離子和pH對BDE-15的去除和回收影響不大,甲醇能有效再生活性炭,重復使用(3次)后吸附量仍能達到初始的81%以上,有利于實際應用。XPS和FTIR結果表明,活性炭中存在不飽和的芳香族結構和含氧官能團。DFT計算表明,BDE-15與活性炭的相互作用主要是范德華相互作用和π-π相互作用,同時存在O-H相互作用。含氧官能團的存在促進了分子間的相互作用,有利于BDE-15的吸附,其中-COOH的促進作用最強。

        文章標簽:椰殼活性炭,果殼活性炭,煤質活性炭,木質活性炭,蜂窩活性炭,凈水活性炭.

        本文鏈接:http://www.nutida.net/hangye/hy1132.html

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